Ruolo dell'accoppiamento locale e della concentrazione degli emettitori nel mezzo attivo di nanolaser plasmonici

Plasmonic nanolasers based on periodic arrays of metallic nanoparticles coupled with organic gain media represent a promising platform for the production of coherent light sources at the nanoscale. In these devices, surface lattice resonances (SLRs), hybrid photonic-plasmonic optical modes, are able to provide the feedback necessary for the onset of lasing action in a gain medium coupled in the near-field to the lattice, which acts as an open cavity similar to the Fabry-Perot cavity in a standard macroscopic laser. In this thesis, the role of emitter concentration, nanoparticle radius, and the presence of a spacer on the emission threshold and on the properties of the emitted radiation are investigated. The system under study is a set of two-dimensional plasmonic arrays with triangular symmetry of Al nanoparticles (with lattice paramenter $a_0 = 475$ nm) fabricated by electron beam lithography (EBL) on an SiO$_2$ substrate. The coupled system is obtained by coating the arrays with a PMMA film doped with an organic dye (Lumogen F Red 305). Three nominal radii ($R=60, 70, 90$ nm) and three dye concentrations (1\%w/w, 2.5\%w/w, and 5\%w/w) were systematically investigated. A dedicated angle-resolved spectroscopy setup was employed for the characterization. The measurements made it possible to determine the optimal PMMA thickness for forming SLRs with a high quality factor $Q$. They also clarified how the modes supported by the lattice depend on the nanoparticle radius. The lasing measurements underlined the crucial role of the SLR quality factor in setting the lasing threshold and showed that a higher emitter concentration can compensate for a cavity with a lower quality factor. Lasing was observed for arrays with nominal radii of 60 and 75 nm, yielding very narrow linewidths (FWHM $\sim$ 0.7 nm), at the limit of the detector resolution. The array with a nominal radius of 90 nm served as a negative control, never exhibiting lasing, due to a stronger effect of the lossy plasmonic modes with respect to the photonic ones. The angular divergence of the beam was also characterized, providing very low values down to $0.73 \pm 0.03 ^\circ$ around the normal to the samples. Finally, a preliminary investigation of how spatial separation between the gain medium and the plasmonic array affects the system was performed by inserting an undoped PVA spacer with a thickness of 44 nm. Lasing was also detected in this case, but with markedly lower intensity, which on the one hand underlines the crucial role of near-field coupling between the lattice and the emitter for achieving efficient lasing emission. From another side, this result showed that, because the SLR mode extends spatially in the vertical direction as well, a gain medium with suitably optimized thickness can support lasing emission. This indicates that, for plasmonic nanolasers, it is crucial not only to ensure spectral overlap between the emitter and the SLR mode, but also to achieve spatial overlap between the emitter and the electric-field hot spots.

I nanolaser plasmonici basati su array periodici di nanoparticelle metalliche accoppiati con mezzi attivi organici rappresentano una piattaforma promettente per la produzione di sorgenti di luce coerente su scala nanometrica. In questi dispositivi, le risonanze reticolari di superficie (SLR), modi ottici ibridi fotonici-plasmonici, sono in grado di fornire il feedback necessario per l'innesco dell'azione laser in un mezzo attivo accoppiato in campo vicino al reticolo, il quale agisce come una cavità aperta simile alla cavità Fabry-Perot in un laser macroscopico standard. In questa tesi, viene indagato il ruolo della concentrazione degli emettitori, del raggio delle nanoparticelle e della presenza di uno spaziatore (spacer) sulla soglia di emissione e sulle proprietà della radiazione emessa. Il sistema in esame è una serie di array plasmonici bidimensionali con simmetria triangolare di nanoparticelle di Al (con parametro reticolare a0​ = 475 nm) fabbricati mediante litografia elettronica (EBL) su un substrato di SiO₂. Il sistema accoppiato è ottenuto rivestendo gli array con un film di PMMA drogato con un colorante organico (Lumogen F Red 305). Sono stati studiati sistematicamente tre raggi nominali (R = 60, 70, 90 nm) e tre concentrazioni di colorante (1% w/w, 2,5% w/w e 5% w/w). Per la caratterizzazione è stato impiegato un setup dedicato per la spettroscopia risolta in angolo. Le misurazioni hanno permesso di determinare lo spessore ottimale del PMMA per la formazione di SLR con un elevato fattore di qualità Q. Hanno inoltre chiarito come i modi supportati dal reticolo dipendano dal raggio delle nanoparticelle. Le misurazioni dell'emissione laser hanno sottolineato il ruolo cruciale del fattore di qualità della SLR nel determinare la soglia laser e hanno mostrato che una maggiore concentrazione di emettitori può compensare una cavità con un fattore di qualità inferiore. L'effetto laser è stato osservato per array con raggi nominali di 60 e 75 nm, producendo larghezze di riga molto strette (FWHM ~ 0,7 nm), al limite della risoluzione del rivelatore. L'array con raggio nominale di 90 nm è servito come controllo negativo, non esibendo mai l'effetto laser, a causa di un effetto più marcato dei modi plasmonici dissipativi rispetto a quelli fotonici. È stata caratterizzata anche la divergenza angolare del fascio, fornendo valori molto bassi, fino a 0,73 ± 0,03° attorno alla normale ai campioni. Infine, è stata effettuata un'indagine preliminare su come la separazione spaziale tra il mezzo attivo e l'array plasmonico influenzi il sistema, inserendo uno spaziatore in PVA non drogato con uno spessore di 44 nm. Anche in questo caso è stato rilevato l'effetto laser, ma con un'intensità nettamente inferiore, il che da un lato sottolinea il ruolo cruciale dell'accoppiamento in campo vicino tra il reticolo e l'emettitore per ottenere un'emissione laser efficiente. Dall'altro lato, questo risultato ha mostrato che, poiché il modo SLR si estende spazialmente anche in direzione verticale, un mezzo attivo con uno spessore adeguatamente ottimizzato può supportare l'emissione laser. Ciò indica che, per i nanolaser plasmonici, è cruciale non solo garantire una sovrapposizione spettrale tra l'emettitore e il modo SLR, ma anche ottenere una sovrapposizione spaziale tra l'emettitore e gli hot spot del campo elettrico.