Nonlinear optical characterization of hyperbolic metamaterials

Abstract (ITA): I metamateriali sono materiali artificiali nanostrutturati che mostrano proprietà ottiche peculiari non presenti solitamente nella materia ordinaria (es. indice di rifrazione negativo, cloaking, enhancement delle proprietà ottiche non lineari,…). Queste proprietà non derivano solo dai materiali costituenti ma sono anche fortemente dipendenti dalla geometria degli elementi “sub-wavelenght” che li compongono. Per questo motivo, ingegnerizzando adeguatamente la struttura del materiale, è possibile manipolare anche la sua risposta. Queste sono le ragioni del grande interesse suscitato da questo ambito di ricerca negli ultimi decenni. Di particolare interesse sono i cosiddetti "metamateriali iperbolici" (Hyperbolic Metamaterials, HMs), mezzi dall’elevata anisotropia progettati in modo da avere un elemento diagonale del tensore dielettrico di segno opposto rispetto agli altri due, portando ad una speciale legge di dispersione iperbolica. La forte anisotropia di questi materiali fa sì che la loro risposta ottica sia fortemente dipendente dallo stato di polarizzazione e dall'angolo di incidenza del campo elettromagnetico interagente, con possibili applicazioni in dispositivi di all-optical switching. Una delle loro caratteristiche più interessanti è l’enhancement della risposta ottica non lineare di questi materiali in una regione spettrale di permittività evanescente chiamata regione “epsilon near-zero”(ENZ). Lo scopo di questa tesi è la sintesi e la caratterizzazione della risposta ottica lineare e non lineare nel visibile di metamateriali iperbolici multistrato (Multilayer Hyperbolic Metamaterials, MHM). I campioni, sintetizzati mediante magnetron sputtering depositions, sono costituiti da strati alternati argento/allumina o argento/silice e la loro geometria è stata progettata per ottenere la loro lunghezza d'onda ENZ nel visibile. La caratterizzazione morfologica di questi campioni viene effettuata mediante microscopia a forza atomica (AFM) e microscopia elettronica a scansione (SEM) e le proprietà ottiche lineari sono caratterizzate mediante ellissometria. Infine, le non linearità ottiche di tipo Kerr, che si manifestano in assorbimento non lineare e rifrazione non lineare, vengono studiate e quantificate con la tecnica z-scan. Queste misurazioni evidenziano una peculiare risposta non lineare negli MHM, non rintracciabile in quella dei materiali costituenti. In particolare, l'assorbimento e la rifrazione non lineari si osservano a intensità molto inferiori a quelle richieste per l'insorgenza di non linearità ottiche in singoli film di Ag, o . Inoltre, si osserva un enhancement dei parametri ottici non lineari nella regione ENZ del MHM argento- allumina. I risultati sperimentali di questa caratterizzazione non lineare vengono quindi confrontati con simulazioni generate da un modello dedicato e si osserva un ottimo accordo tra simulazioni e dati sperimentali. Ciò dimostra l'affidabilità del modello di simulazione nel prevedere la risposta non lineare di questi metamateriali, aprendo la strada alla possibilità di progettare metamateriali con proprietà ottiche non lineari su misura. Abstract (ENG): Metamaterials are artificial nanostructured materials displaying peculiar optical properties not usually found in ordinary matter (e.g. negative refractive index, cloaking, enhanced nonlinear optical properties,…). These properties are not deriving only from the constituent materials but are also strongly dependent on the geometry of their sub-wavelength features. Thus, by properly engineering the structure of the material, it is possible to manipulate also its response. Such are the reasons behind the great interest sparked by this research topic in the last decades. Of particular interest are the so called "hyperbolic metamaterials" (HMs), namely highly anisotropic media designed to have one diagonal element of the dielectric tensor with opposite sign with respect to the other two leading to a special hyperbolic dispersion law. The strong anisotropy of these materials causes their optical response to be strongly dependent on the polarization state and angle of incidence of the interacting electromagnetic field with possible applications in all-optical switching devices. One of their more interesting feature is the enhancement of the nonlinear optical response of these materials in a spectral region of vanishing permittivity called epsilon near-zero (ENZ) region. The aim of this thesis is the synthesis and characterization of the linear and nonlinear optical response in the visible of multilayer hyperbolic metamaterials (MHMs). The samples, synthesised by magnetron sputtering depositions, are made up of alternating silver/alumina or silver/silica layers and their geometry was designed to obtain their ENZ wavelength in the visible. The morphological characterization of these samples is carried out by atomic force microscopy (AFM) and scanning electron microscopy (SEM) and the linear optical properties are characterized by spectroscopic ellipsometry. Finally, Kerr-type optical nonlinearities, manifesting themselves in nonlinear absorption and nonlinear refraction, are studied and quantified with the z-scan technique. These measurements highlight a peculiar nonlinear response in the MHMs, not traceable in that of the constituent materials. More specifically, nonlinear absorption and refraction are observed at intensities much lower than those required for the onset of optical nonlinearities in single films of Ag, or . Furthermore, an enhancement of the nonlinear optical parameters is observed in the ENZ range of the silver-alumina MHM. The experimental results of this nonlinear characterization are then compared with simulations generated from a dedicated model, and an excellent agreement is observed between simulations and experimental data. This proves the reliability of the simulation model in predicting the nonlinear response of these metamaterials, paving the way to the possibility of designing metamaterials with tailored nonlinear optical properties.