idrogel peptidici supramolecolari: sintesi, caratterizzazione e valutazione della capacità di assorbimento di inquinanti emergenti

Self-assembling short peptides are known for their ability to form supramolecular hydrogel- based biomaterials, that can find application in various fields such as sensing, catalysis or biomedicine. They are biocompatible, biodegradable, easy to synthesize and capable of performing biological functions. In addition, their properties can be regulated through peptide sequence control. Although applications of polymeric hydrogels in oil spill recovery, and dye and metal cation removal from water are well established, the use of supramolecular peptide hydrogels for pollutant removal from water is still in the beginning. The purpose of this Thesis work is the development of a peptide-based supramolecular hydrogel for the removal of dyes and emerging contaminants such as pharmaceuticals active compounds (PhACs) from water. PhACs are a category of emerging environmental contaminants that have been found in industrial and domestic wastewater, surface water, groundwater and drinking water. Inappropriate waste management in the pharmaceutical industry and inadequate wastewater treatment systems contribute to the introduction of pharmaceuticals into the environment. Two different peptides, Ac-EFEFE-NH2 and Fmoc-EFEFE-NH2, were successfully synthesized through solid phase peptide synthesis. Subsequently, they were characterized by NMR, ESI-MS, HPLC and IR. The next step was to test their gelation ability by optimizing the hydrogel formation process. Once the gels were obtained, the study was moved to the characterization through TEM, circular dichroism, and rheological tests. Finally, the work was concluded with the study of adsorption capacity against different pollutants (dyes and PhACs).

I peptidi corti auto-assemblanti sono noti per la loro capacità di formare biomateriali a base di idrogel supramolecolari, i quali possono trovare applicazione in diversi ambiti quali la biomedicina, la catalisi o il sensing. Sono materiali biocompatibili, biodegradabili, facili da sintetizzare e capaci di svolgere funzioni biologiche. Inoltre, le loro proprietà possono essere regolate attraverso il controllo della sequenza del peptide. L'efficacia degli idrogel polimerici per il recupero delle fuoriuscite di petrolio e per la rimozione di coloranti e di cationi metallici dall'acqua è ben documentata in letteratura. Tuttavia, nel caso di idrogel peptidici supramolecolari la loro applicazione nella rimozione di contaminanti dall'acqua è ancora agli inizi, soprattutto per quanto riguarda la possibilità di rimuovere contaminanti emergenti come prodotti farmaceutici (PhAC). I PhAC sono una categoria di contaminanti ambientali emergenti che sono stati ritrovati nelle acque reflue industriali e domestiche, nelle acque superficiali, nelle acque sotterranee e nell'acqua potabile. La gestione inappropriata dei rifiuti nell'industria farmaceutica e gli inadeguati sistemi di trattamento delle acque reflue contribuiscono all'introduzione dei prodotti farmaceutici nell'ambiente. Lo scopo di questo lavoro di Tesi è stato quello di sviluppare un idrogel peptidico supramolecolare funzionale alla rimozione di coloranti e PhACs. In questo progetto di Tesi sono stati sintetizzati con successo due differenti pentapeptidi: Ac-EFEFE-NH2 e Fmoc-EFEFE-NH2. I due peptidi sono stati sintetizzati attraverso sintesi peptidica in fase solida. Successivamente sono stati caratterizzati attraverso NMR, ESI-MS, HPLC e IR. Lo step seguente è stato quello di testare la loro capacità di gelazione, ottimizzando il processo di formazione di idrogel. Una volta ottenuti i gel, si è passati allo studio della caratterizzazione attraverso TEM, dicroismo circolare e test reologici. Infine, il lavoro si è concluso con uno studio delle capacità di assorbimento nei confronti di diversi inquinanti (coloranti e prodotti farmaceutici), trovando che gli idrogel ottenuti rimuovono efficientemente coloranti cationici come il blu di metilene e farmaci come il diclofenac.