Recent advancements in biosensors have generated increasing interest in impedance spectroscopy (EIS) as a potent method for molecular interaction detection. EIS-based biosensors utilize two- or three-electrode arrangements to generate an electric field and assess electrical responses. A comprehensive understanding of the electrochemical processes on electrode surfaces is crucial for optimizing the biosensor's potential. The two-electrode configuration offers simplicity, fast setup, cost-effectiveness, and non-invasive measurements suitable for high throughput evaluation. In contrast, the three-electrode configuration provides precise potential control which is critical for in-depth analysis. It is better able to distinguish between capacitive and resistive components, resulting in higher quality data due to enhanced control and sensitivity. The versatility of this tool enables the examination of a variety of electrochemical processes, which offers precise kinetic understanding, specifically in relation to charge transfer resistance (Rct). The main goal is developing proper models that reproduce faithfully the behavior of biosensors and allow exploration of different configuration and parameter virtually. Thanks to COMSOL Multiphysics ®, I have created two models for the electrode’s setups based on differential equations and considering of mass transfer processes, chemical reactions, and electrode-analyte interactions to be simulated. In particular, the 2D models reproduce an electrochemical cell with 2 or 3 electrodes, while the 3D models faithfully reproduce the structure of the DropSens biosensor, simulating not only the different electrodes but also the droplet of analyte to be analyzed. The purpose of this thesis is to investigate and emulate electrochemical processes in two- and three-electrode biosensors configurations, and to develop accurate models that closely imitate the chemical phenomena that occur at the double interface of each of the electrode. Additionally, I have personally presented an equivalent circuit model for obtaining EIS data, improving comprehension and comparison of experimental and simulated outcomes, highlighting discrepancies arising from variations in the two- and three-electrode setups.
I recenti progressi nel campo dei biosensori hanno generato un crescente interesse per la spettroscopia di impedenza (EIS) come potente metodo di rilevamento delle interazioni molecolari. I biosensori basati sull'EIS utilizzano due o tre elettrodi per generare un campo elettrico e valutare le risposte elettrochimiche. È quindi sempre più richiesta una comprensione completa dei processi elettrochimici sulle superfici degli elettrodi è fondamentale per ottimizzare il potenziale del biosensore. La configurazione a due elettrodi offre semplicità, rapidità di impostazione, economicità e misure non invasive, adatte ad applicazioni quali reazioni chimiche rapide o per considerare qualitativamente un intero processo chimico. La configurazione a tre elettrodi, invece, offre un controllo preciso del potenziale, fondamentale per un'analisi approfondita. È in grado di distinguere meglio tra componenti capacitivi e resistivi, ottenendo dati di qualità superiore grazie a un controllo e a una sensibilità maggiori. La versatilità di questo strumento consente di esaminare una varietà di processi elettrochimici, offrendo una comprensione cinetica precisa, in particolare in relazione alla resistenza al trasferimento di carica (Rct). L'obiettivo principale è sviluppare modelli adeguati che riproducano fedelmente il comportamento dei biosensori e consentano di esplorare virtualmente diverse configurazioni e parametri. Grazie a COMSOL Multiphysics ®, ho creato due modelli per le configurazioni dei due/tre elettrodi basati su equazioni differenziali e considerando i processi di trasferimento di massa, le reazioni chimiche e il contatto dell’analita con l’elettrodo. In particolare, i modelli 2D riproducono una cella elettrochimica con 2 o 3 elettrodi a seconda del caso, mentre i modelli 3D riproducono fedelmente la struttura del biosensore DropSens simulando non solo i diversi elettrodi, ma anche la goccia di analita da analizzare. Lo scopo di questa tesi è si propone di indagare e simulare i processi elettrochimici in configurazioni di biosensori a due e tre elettrodi e sviluppare modelli accurati che imitino da vicino i fenomeni chimici che si verificano alla doppia interfaccia di ciascun elettrodo. Inoltre, ho presentato un modello di circuito equivalente per ottenere dati EIS, migliorando la comprensione e il confronto dei risultati sperimentali e simulati, evidenziando le discrepanze derivanti dalle variazioni nelle configurazioni a due e tre elettrodi.
Valutazione delle proprietà elettrochimiche di biosensori a 2/3 elettrodi mediante analisi e simulazioni di misure di spettroscopia di impedenza elettrochimica (EIS)
LEREDE, ALESSIO
2022/2023
Abstract
Recent advancements in biosensors have generated increasing interest in impedance spectroscopy (EIS) as a potent method for molecular interaction detection. EIS-based biosensors utilize two- or three-electrode arrangements to generate an electric field and assess electrical responses. A comprehensive understanding of the electrochemical processes on electrode surfaces is crucial for optimizing the biosensor's potential. The two-electrode configuration offers simplicity, fast setup, cost-effectiveness, and non-invasive measurements suitable for high throughput evaluation. In contrast, the three-electrode configuration provides precise potential control which is critical for in-depth analysis. It is better able to distinguish between capacitive and resistive components, resulting in higher quality data due to enhanced control and sensitivity. The versatility of this tool enables the examination of a variety of electrochemical processes, which offers precise kinetic understanding, specifically in relation to charge transfer resistance (Rct). The main goal is developing proper models that reproduce faithfully the behavior of biosensors and allow exploration of different configuration and parameter virtually. Thanks to COMSOL Multiphysics ®, I have created two models for the electrode’s setups based on differential equations and considering of mass transfer processes, chemical reactions, and electrode-analyte interactions to be simulated. In particular, the 2D models reproduce an electrochemical cell with 2 or 3 electrodes, while the 3D models faithfully reproduce the structure of the DropSens biosensor, simulating not only the different electrodes but also the droplet of analyte to be analyzed. The purpose of this thesis is to investigate and emulate electrochemical processes in two- and three-electrode biosensors configurations, and to develop accurate models that closely imitate the chemical phenomena that occur at the double interface of each of the electrode. Additionally, I have personally presented an equivalent circuit model for obtaining EIS data, improving comprehension and comparison of experimental and simulated outcomes, highlighting discrepancies arising from variations in the two- and three-electrode setups.File | Dimensione | Formato | |
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